Después de una pausa de casi dos años de funciones de pantalla grande, Moore filmó la comedia romántica Swinging with the Finkels en Reino Unido en 2009 para un lanzamiento en 2011. Moore también protagonizó con el actor Kellan Lutz en la película de 2010, Love, Wedding, Marriage. Ella fue una estrella invitada en el final de la sexta temporada de Grey's Anatomy el 20 de mayo de 2010, su primer papel de televisión desde 2007.[29] Volvió en un papel como invitado en un episodio de la séptima temporada de la serie. Ese mismo año, Moore le dio la voz a la Princesa Rapunzel en la película animada de Disney, Enredados. A partir de octubre de 2010, sus películas han recaudado un total de 220.701.061 dólares en Estados Unidos. Mandy también colaboró en la banda sonora de la película. Fue nominada a los Premios de la Academia en la categoría de "Best Original Song" por «I See the Light», canción que cantó al lado de Zachary Levi; así mismo como una nominación para los Golden Globe en la misma categoría. Moore logró ser nominada por primera vez a un Premio Grammy, en la categoría "Mejor Canción Escrita Para Los Medios Visuales" al lado Levi por dicho tema, convirtiéndose en la tercera nominación recibida por esta canción.[30] La canción ganó un premio Grammy a la mejor canción escrita para medios visuales.
Para cadena de televisión Vh1, Moore se encuentra en la posición 96 en la lista de Las Cantantes más Grandes de la Música.[31] En julio de 2012, Moore anunció que colaboraría con su marido en su séptimo álbum de estudio. Ella dijo: "Hay una tremenda influencia en estos momentos alrededor de la casa, desde la música que he presentado y ser muy feliz y en una relación sana y feliz [...] Creo que todavía tenemos mucho material para sobre el que escribir". Ella agregó que piensa que el nuevo álbum será "intenso, emocional", y espera que se dará a conocer a finales de 2012 o principios de 2013.